Carbon substitutional spin defects in bulk hBN using r2SCAN
DOI (Low Temperature Physics):
https://doi.org/10.1063/10.0043202Ключові слова:
квантове обчислення, випромінювачі поодиноких фотонів, спінові дефекти, теорія функціоналу густини, замісне легуванняАнотація
Квантові мережі є найважливішою частиною захищеної постквантової комунікації та розподілених квантових обчислень. Реалізація квантових зв’язків на великій відстані вимагає ефективних спін-фотонних інтерфейсів, які працюють у телекомунікаційному діапазоні, що може бути досягнуто за допомогою оптично адресованих парамагнітних дефектів. Гексагональний нітрид бору (hBN) є дуже багатообіцяючою платформою завдяки своїй широкій забороненій зоні та здатності вміщувати кілька випромінювачів поодиноких фотонів. У той час як внутрішні дефекти, такі як від’ємно заряджена вакансія бору, широко досліджувалися як потенційні кандидати на кубіти, різні легуючі домішки досліджуються з вуглецем, що привертає значну увагу через здатність утворювати комплекси та взаємодіяти з іншими відомими спіновими дефектами. Досліджено заміщення вуглецю, що займає позиції решітки бору та азоту в об’ємному hBN, використовуючи теорію функціоналу густини з функціоналами мета-GGA. Обчислено енергію утворення, електронну структуру та щільність станів у різних конфігураціях заряду та визначено, як легування заміщенням впливає на рівень дефектів у забороненій зоні. До того ж вивчено збуджений стан цих дефектів, який утворений пов’язаним з дефектом екситоном, здатним працювати при низьких температурах. Отримані результати підкреслюють важливість вуглецевих дефектів і розширюють діапазон потенційних систем для квантової комунікації та зондування.
Посилання
1. G. Wolfowicz, F. J. Heremans, C. P. Anderson, S. Kanai, H. Seo, A. Gali, G. Galli, and D. D. Awschalom, “Author correction: Quantum guidelines for solid-state spin defects,” Nat. Rev. Mater. 6, 1191 (2021). https://doi.org/10.1038/s41578-021-00393-x
2. A. Chatterjee, P. Stevenson, S. De Franceschi, A. Morello, N. P. De Leon, and F. Kuemmeth, “Semiconductor qubits in practice,” Nat. Rev. Phys. 3, 157 (2021). https://doi.org/10.1038/s42254-021-00283-9
3. M. Atatüre, D. Englund, N. Vamivakas, S.-Y. Lee, and J. Wrachtrup, “Material platforms for spin-based photonic quantum technologies,” Nat. Rev. Mater. 3, 38 (2018). https://doi.org/10.1038/s41578-018-0008-9
4. P. Rembold, N. Oshnik, M. M. Müller, S. Montangero, T. Calarco, and E. Neu, “Introduction to quantum optimal control for quantum sensing with nitrogen-vacancy centers in diamond,” AVS Quantum Sci. 2, 024701 (2020). https://doi.org/10.1116/5.0006785
5. M. Ruf, N. H. Wan, H. Choi, D. Englund, and R. Hanson, “Quantum networks based on color centers in diamond,” J. Appl. Phys. 130, 070901 (2021). https://doi.org/10.1063/5.0056534
6. S. Pezzagna and J. Meijer, “Quantum computer based on color centers in diamond,” Appl. Phys. Rev. 8, 011308 (2021). https://doi.org/10.1063/5.0007444
7. J. R. Weber, W. F. Koehl, J. B. Varley, A. Janotti, B. B. Buckley, C. G. Van De Walle, and D. D. Awschalom, “Quantum computing with defects,” Proc. Natl. Acad. Sci. 107, 8513 (2010). https://doi.org/10.1073/pnas.1003052107
8. G. Wolfowicz, F. J. Heremans, C. P. Anderson, S. Kanai, H. Seo, A. Gali, G. Galli, and D. D. Awschalom, “Quantum guidelines for solid-state spin defects,” Nat. Rev. Mater. 6, 906 (2021). https://doi.org/10.1038/s41578-021-00306-y
9. L. Childress, M. V. Gurudev Dutt, J. M. Taylor, A. S. Zibrov, F. Jelezko, J. Wrachtrup, P. R. Hemmer, and M. D. Lukin, “Coherent dynamics of coupled electron and nuclear spin qubits in diamond,” Science 314, 281 (2006). https://doi.org/10.1126/science.1131871
10. M. W. Doherty, N. B. Manson, P. Delaney, F. Jelezko, J. Wrachtrup, and L. C. L. Hollenberg, “The nitrogen-vacancy colour centre in diamond,” Phys. Rep. 528, 1 (2013). https://doi.org/10.1016/j.physrep.2013.02.001
11. Á Gali, “Ab initio theory of the nitrogen-vacancy center in diamond,” Nanophotonics 8, 1907 (2019). https://doi.org/10.1515/nanoph-2019-0154
12. I. Aharonovich and E. Neu, “Diamond nanophotonics,” Adv. Opt. Mater. 2, 911 (2014). https://doi.org/10.1002/adom.201400189
13. H. Clevenson, M. E. Trusheim, C. Teale, T. Schröder, D. Braje, and D. Englund, “Broadband magnetometry and temperature sensing with a light-trapping diamond waveguide,” Nat. Phys. 11, 393 (2015). https://doi.org/10.1038/nphys3291
14. M. Ye, H. Seo, and G. Galli, “Spin coherence in two-dimensional materials,” npj Comput. Mater. 5, 44 (2019). https://doi.org/10.1038/s41524-019-0182-3
15. Q.-P. Tran, J.-S. Fang, and T.-S. Chin, “Optical properties and boron doping-induced conduction-type change in SnO2 thin films,” J. Electron. Mater. 45, 349 (2016). https://doi.org/10.1007/s11664-015-4081-1
16. T. T. Tran, C. Elbadawi, D. Totonjian, C. J. Lobo, G. Grosso, H. Moon, D. R. Englund, M. J. Ford, I. Aharonovich, and M. Toth, “Robust multicolor single photon emission from point defects in hexagonal boron nitride,” ACS Nano 10, 7331 (2016). https://doi.org/10.1021/acsnano.6b03602
17. G. Zhang, Y. Cheng, J.-P. Chou, and A. Gali, “Material platforms for defect qubits and single-photon emitters,” Appl. Phys. Rev. 7, 031308 (2020). https://doi.org/10.1063/5.0006075
18. T. T. Tran, K. Bray, M. J. Ford, M. Toth, and I. Aharonovich, “Quantum emission from hexagonal boron nitride monolayers,” Nat. Nanotechnol. 11, 37 (2016). https://doi.org/10.1038/nnano.2015.242
19. V. Ivády, G. Barcza, G. Thiering, S. Li, H. Hamdi, J.-P. Chou, Ö Legeza, and A. Gali, “Ab initio theory of the negatively charged boron vacancy qubit in hexagonal boron nitride,” npj Comput. Mater. 6, 41 (2020). https://doi.org/10.1038/s41524-020-0305-x
20. F. F. Murzakhanov, G. V. Mamin, S. B. Orlinskii, U. Gerstmann, W. G. Schmidt, T. Biktagirov, I. Aharonovich, A. Gottscholl, A. Sperlich, V. Dyakonov, and V. A. Soltamov, “Electron-nuclear coherent coupling and nuclear spin readout through optically polarized spin states in hBN,” Nano Lett. 22, 2718 (2022). https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c04610
21. O. L. Krivanek, M. F. Chisholm, V. Nicolosi, T. J. Pennycook, G. J. Corbin, N. Dellby, M. F. Murfitt, C. S. Own, Z. S. Szilagyi, M. P. Oxley, S. T. Pantelides, and S. J. Pennycook, “Atom-by-atom structural and chemical analysis by annular dark-field electron microscopy,” Nature 464, 571 (2010). https://doi.org/10.1038/nature08879
22. A. Gottscholl, M. Kianinia, V. Soltamov, S. Orlinskii, G. Mamin, C. Bradac, C. Kasper, K. Krambrock, A. Sperlich, M. Toth, I. Aharonovich, and V. Dyakonov, “Initialization and read-out of intrinsic spin defects in a van der Waals crystal at room temperature,” Nat. Mater. 19, 540 (2020). https://doi.org/10.1038/s41563-020-0619-6
23. N. R. Jungwirth, B. Calderon, Y. Ji, M. G. Spencer, M. E. Flatté, and G. D. Fuchs, “Temperature dependence of wavelength selectable zero-phonon emission from single defects in hexagonal boron nitride,” Nano Lett. 16, 6052 (2016). https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.6b01987
24. N. Mendelson, D. Chugh, J. R. Reimers, T. S. Cheng, A. Gottscholl, H. Long, C. J. Mellor, A. Zettl, V. Dyakonov, P. H. Beton, S. V. Novikov, C. Jagadish, H. H. Tan, M. J. Ford, M. Toth, C. Bradac, and I. Aharonovich, “Identifying carbon as the source of visible single-photon emission from hexagonal boron nitride,” Nat. Mater. 20, 321 (2021). https://doi.org/10.1038/s41563-020-00850-y
25. A. Sajid, J. R. Reimers, and M. J. Ford, “Defect states in hexagonal boron nitride: Assignments of observed properties and prediction of properties relevant to quantum computation,” Phys. Rev. B 97, 064101 (2018). https://doi.org/10.1103/PhysRevB.97.064101
26. M. R. Uddin, J. Li, J. Y. Lin, and H. X. Jiang, “Probing carbon impurities in hexagonal boron nitride epilayers,” Appl. Phys. Lett. 110, 182107 (2017). https://doi.org/10.1063/1.4982647
27. M. Abdi, J.-P. Chou, A. Gali, and M. B. Plenio, “Color centers in hexagonal boron nitride monolayers: A group theory and ab initio analysis,” ACS Photonics 5, 1967 (2018). https://doi.org/10.1021/acsphotonics.7b01442
28. Z.-Q. Xu, C. Elbadawi, T. T. Tran, M. Kianinia, X. Li, D. Liu, T. B. Hoffman, M. Nguyen, S. Kim, J. H. Edgar, X. Wu, L. Song, S. Ali, M. Ford, M. Toth, and I. Aharonovich, “Single photon emission from plasma treated 2D hexagonal boron nitride,” Nanoscale 10, 7957 (2018). https://doi.org/10.1039/C7NR08222C
29. N. L. McDougall, J. G. Partridge, R. J. Nicholls, S. P. Russo, and D. G. McCulloch, “Influence of point defects on the near edge structure of hexagonal boron nitride,” Phys. Rev. B 96, 144106 (2017). https://doi.org/10.1103/PhysRevB.96.144106
30. X. Z. Du, J. Li, J. Y. Lin, and H. X. Jiang, “The origin of deep-level impurity transitions in hexagonal boron nitride,” Appl. Phys. Lett. 106, 021110 (2015). https://doi.org/10.1063/1.4905908
31. G. Cassabois, P. Valvin, and B. Gil, “Intervalley scattering in hexagonal boron nitride,” Phys. Rev. B 93, 035207 (2016). https://doi.org/10.1103/PhysRevB.93.035207
32. Z. Benedek, R. Babar, Á Ganyecz, T. Szilvási, Ö Legeza, G. Barcza, and V. Ivády, “Symmetric carbon tetramers forming spin qubits in hexagonal boron nitride,” npj Comput. Mater. 9, 187 (2023). https://doi.org/10.1038/s41524-023-01135-z
33. D. Dhaliah, Y. Xiong, A. Sipahigil, S. M. Griffin, and G. Hautier, “First-principles study of the T center in silicon,” Phys. Rev. Mater. 6, L 053201 (2022). https://doi.org/10.1103/PhysRevMaterials.6.L053201
34. S. Li, G. Thiering, P. Udvarhelyi, V. Ivády, and A. Gali, “Carbon defect qubit in two-dimensional WS2,” Nat. Commun. 13, 1210 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-28876-7
35. P. Udvarhelyi, B. Somogyi, G. Thiering, and A. Gali, “Identification of a telecom wavelength single photon emitter in silicon,” Phys. Rev. Lett. 127, 196402 (2021). https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.127.196402
36. Y. Xiong, C. Bourgois, N. Sheremetyeva, W. Chen, D. Dahliah, H. Song, J. Zheng, S. M. Griffin, A. Sipahigil, and G. Hautier, “High-throughput identification of spin-photon interfaces in silicon,” Sci. Adv. 9, eadh8617 (2023). https://doi.org/10.1126/sciadv.adh8617
37. Y. Xiong, M. Mathew, S. M. Griffin, A. Sipahigil, and G. Hautier, “Midgap state requirements for optically active quantum defects,” Mater. Quantum Technol. 4, 013001 (2024). https://doi.org/10.1088/2633-4356/ad1d38
38. S. Li, P. Li, and A. Gali, “Native antisite defects in h-BN,” Appl. Phys. Lett. 126, 062104 (2025). https://doi.org/10.1063/5.0248897
39. X. Blase, A. Rubio, S. G. Louie, and M. L. Cohen, “Quasiparticle band structure of bulk hexagonal boron nitride and related systems,” Phys. Rev. B 51, 6868 (1995). https://doi.org/10.1103/PhysRevB.51.6868
40. B. Huang and H. Lee, “Defect and impurity properties of hexagonal boron nitride: A first-principles calculation,” Phys. Rev. B 86, 245406 (2012). https://doi.org/10.1103/PhysRevB.86.245406
41. L. Weston, D. Wickramaratne, M. Mackoit, and A. Alkauskas, and C. G. Van De Walle, “Native point defects and impurities in hexagonal boron nitride,” Phys. Rev. B 97, 214104 (2018). https://doi.org/10.1103/PhysRevB.97.214104
42. G. Kresse and J. Furthmüller, “Efficiency of ab-initio total energy calculations for metals and semiconductors using a plane-wave basis set,” Comput. Mater. Sci. 6, 15 (1996). https://doi.org/10.1016/0927-0256(96)00008-0
43. G. Kresse and J. Furthmüller, “Efficient iterative schemes for ab initio total-energy calculations using a plane-wave basis set,” Phys. Rev. B 54, 11169 (1996). https://doi.org/10.1103/PhysRevB.54.11169
44. G. Kresse and D. Joubert, “From ultrasoft pseudopotentials to the projector augmented-wave method,” Phys. Rev. B 59, 1758 (1999). https://doi.org/10.1103/PhysRevB.59.1758
45. P. E. Blöchl, “Projector augmented-wave method,” Phys. Rev. B 50, 17953 (1994). https://doi.org/10.1103/PhysRevB.50.17953
46. J. W. Furness, A. D. Kaplan, J. Ning, J. P. Perdew, and J. Sun, “Accurate and numerically efficient r2SCAN meta-generalized gradient approximation,” J. Phys. Chem. Lett. 11, 8208 (2020). https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.0c02405
47. I. Mosquera-Lois, S. R. Kavanagh, A. Walsh, and D. O. Scanlon, “ShakeNBreak: Navigating the defect configurational landscape,” J. Open Source Softw. 7, 4817 (2022). https://doi.org/10.21105/joss.04817
48. S. R. Kavanagh, A. G. Squires, A. Nicolson, I. Mosquera-Lois, A. M. Ganose, B. Zhu, K. Brlec, A. Walsh, and D. O. Scanlon, “Doped: Python toolkit for robust and repeatable charged defect supercell calculations,” J. Open Source Softw. 9, 6433 (2024). https://doi.org/10.21105/joss.06433
49. S. Grimme, J. Antony, S. Ehrlich, and H. Krieg, “A consistent and accurate ab initio parametrization of density functional dispersion correction (DFT-D) for the 94 elements H-Pu,” J. Chem. Phys. 132, 154104 (2010). https://doi.org/10.1063/1.3382344
50. C. Freysoldt and J. Neugebauer, and C. G. Van De Walle, “Fully ab initio finite-size corrections for charged-defect supercell calculations,” Phys. Rev. Lett. 102, 016402 (2009). https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.102.016402
51. P. P. Filippatos, A. Chroneos, and C. A. Londos, “Re-examination of important defect complexes in silicon: From microelectronics to quantum computing,” J. Appl. Phys. 137, 230701 (2025). https://doi.org/10.1063/5.0276550
52. P. P. Filippatos, N. Kuganathan, and A. Chroneos, “First-principles investigation of the T- and M-centers in silicon using meta-GGA functionals,” Adv. Theory Simul. 9, e01468 (2026). https://doi.org/10.1002/adts.202501468
53. W. Paszkowicz, J. B. Pelka, M. Knapp, T. Szyszko, and S. Podsiadlo, “Lattice parameters and anisotropic thermal expansion of hexagonal boron nitride in the 10–297.5 K temperature range,” Appl. Phys. Mater. Sci. Process. 75, 431 (2002). https://doi.org/10.1007/s003390100999
54. J. Strand, L. Larcher, and A. L. Shluger, “Properties of intrinsic point defects and dimers in hexagonal boron nitride,” J. Phys.: Condens. Matter 32, 055706 (2020). https://doi.org/10.1088/1361-648X/ab4e5d
55. G. Cassabois, P. Valvin, and B. Gil, “Hexagonal boron nitride is an indirect bandgap semiconductor,” Nat. Photonics 10, 262 (2016). https://doi.org/10.1038/nphoton.2015.277
56. G. Abbas, O. Bulancea-Lindvall, J. Davidsson, R. Armiento, and I. A. Abrikosov, “Theoretical characterization of NV-like defects in 4H-SiC using ADAQ with the SCAN and r2SCAN meta-GGA functionals,” Appl. Phys. Lett. 126, 154001 (2025). https://doi.org/10.1063/5.0252129
57. M. Mackoit-Sinkeviciene, M. Maciaszek, C. G. Van de Walle, and A. Alkauskas, “Carbon dimer defect as a source of the 4.1 eV luminescence in hexagonal boron nitride,” Appl. Phys. Lett. 115, 212101 (2019) https://arxiv.org/abs/1907.02303 (2019). https://doi.org/10.1063/1.5124153
58. S. A. Tawfik, S. Ali, M. Fronzi, M. Kianinia, T. T. Tran, C. Stampfl, I. Aharonovich, M. Toth, and M. J. Ford, “First-principles investigation of quantum emission from hBN defects,” Nanoscale 9, 13575 (2017). https://doi.org/10.1039/C7NR04270A
59. P. Auburger and A. Gali, “Towards ab initio identification of paramagnetic substitutional carbon defects in hexagonal boron nitride acting as quantum bits,” Phys. Rev. B 104, 075410 (2021). https://doi.org/10.1103/PhysRevB.104.075410
