Carbon substitutional spin defects in bulk hBN using r2SCAN
DOI (Low Temperature Physics):
https://doi.org/10.1063/10.0043202Ключові слова:
квантове обчислення, випромінювачі поодиноких фотонів, спінові дефекти, теорія функціоналу густини, замісне легуванняАнотація
Квантові мережі є найважливішою частиною захищеної постквантової комунікації та розподілених квантових обчислень. Реалізація квантових зв’язків на великій відстані вимагає ефективних спін-фотонних інтерфейсів, які працюють у телекомунікаційному діапазоні, що може бути досягнуто за допомогою оптично адресованих парамагнітних дефектів. Гексагональний нітрид бору (hBN) є дуже багатообіцяючою платформою завдяки своїй широкій забороненій зоні та здатності вміщувати кілька випромінювачів поодиноких фотонів. У той час як внутрішні дефекти, такі як від’ємно заряджена вакансія бору, широко досліджувалися як потенційні кандидати на кубіти, різні легуючі домішки досліджуються з вуглецем, що привертає значну увагу через здатність утворювати комплекси та взаємодіяти з іншими відомими спіновими дефектами. Досліджено заміщення вуглецю, що займає позиції решітки бору та азоту в об’ємному hBN, використовуючи теорію функціоналу густини з функціоналами мета-GGA. Обчислено енергію утворення, електронну структуру та щільність станів у різних конфігураціях заряду та визначено, як легування заміщенням впливає на рівень дефектів у забороненій зоні. До того ж вивчено збуджений стан цих дефектів, який утворений пов’язаним з дефектом екситоном, здатним працювати при низьких температурах. Отримані результати підкреслюють важливість вуглецевих дефектів і розширюють діапазон потенційних систем для квантової комунікації та зондування.
Посилання
G. Wolfowicz, F. J. Heremans, C. P. Anderson, S. Kanai, H. Seo, A. Gali, G. Galli, and D. D. Awschalom, “Author correction: Quantum guidelines for solid-state spin defects,” Nat. Rev. Mater. 6, 1191 (2021). https://doi.org/10.1038/s41578-021-00393-x
A. Chatterjee, P. Stevenson, S. De Franceschi, A. Morello, N. P. De Leon, and F. Kuemmeth, “Semiconductor qubits in practice,” Nat. Rev. Phys. 3, 157 (2021). https://doi.org/10.1038/s42254-021-00283-9
M. Atatüre, D. Englund, N. Vamivakas, S.-Y. Lee, and J. Wrachtrup, “Material platforms for spin-based photonic quantum technologies,” Nat. Rev. Mater. 3, 38 (2018). https://doi.org/10.1038/s41578-018-0008-9
P. Rembold, N. Oshnik, M. M. Müller, S. Montangero, T. Calarco, and E. Neu, “Introduction to quantum optimal control for quantum sensing with nitrogen-vacancy centers in diamond,” AVS Quantum Sci. 2, 024701 (2020). https://doi.org/10.1116/5.0006785
M. Ruf, N. H. Wan, H. Choi, D. Englund, and R. Hanson, “Quantum networks based on color centers in diamond,” J. Appl. Phys. 130, 070901 (2021). https://doi.org/10.1063/5.0056534
S. Pezzagna and J. Meijer, “Quantum computer based on color centers in diamond,” Appl. Phys. Rev. 8, 011308 (2021). https://doi.org/10.1063/5.0007444
J. R. Weber, W. F. Koehl, J. B. Varley, A. Janotti, B. B. Buckley, C. G. Van De Walle, and D. D. Awschalom, “Quantum computing with defects,” Proc. Natl. Acad. Sci. 107, 8513 (2010). https://doi.org/10.1073/pnas.1003052107
G. Wolfowicz, F. J. Heremans, C. P. Anderson, S. Kanai, H. Seo, A. Gali, G. Galli, and D. D. Awschalom, “Quantum guidelines for solid-state spin defects,” Nat. Rev. Mater. 6, 906 (2021). https://doi.org/10.1038/s41578-021-00306-y
L. Childress, M. V. Gurudev Dutt, J. M. Taylor, A. S. Zibrov, F. Jelezko, J. Wrachtrup, P. R. Hemmer, and M. D. Lukin, “Coherent dynamics of coupled electron and nuclear spin qubits in diamond,” Science 314, 281 (2006). https://doi.org/10.1126/science.1131871
M. W. Doherty, N. B. Manson, P. Delaney, F. Jelezko, J. Wrachtrup, and L. C. L. Hollenberg, “The nitrogen-vacancy colour centre in diamond,” Phys. Rep. 528, 1 (2013). https://doi.org/10.1016/j.physrep.2013.02.001
Á Gali, “Ab initio theory of the nitrogen-vacancy center in diamond,” Nanophotonics 8, 1907 (2019). https://doi.org/10.1515/nanoph-2019-0154
I. Aharonovich and E. Neu, “Diamond nanophotonics,” Adv. Opt. Mater. 2, 911 (2014). https://doi.org/10.1002/adom.201400189
H. Clevenson, M. E. Trusheim, C. Teale, T. Schröder, D. Braje, and D. Englund, “Broadband magnetometry and temperature sensing with a light-trapping diamond waveguide,” Nat. Phys. 11, 393 (2015). https://doi.org/10.1038/nphys3291
M. Ye, H. Seo, and G. Galli, “Spin coherence in two-dimensional materials,” npj Comput. Mater. 5, 44 (2019). https://doi.org/10.1038/s41524-019-0182-3
Q.-P. Tran, J.-S. Fang, and T.-S. Chin, “Optical properties and boron doping-induced conduction-type change in SnO2 thin films,” J. Electron. Mater. 45, 349 (2016). https://doi.org/10.1007/s11664-015-4081-1
T. T. Tran, C. Elbadawi, D. Totonjian, C. J. Lobo, G. Grosso, H. Moon, D. R. Englund, M. J. Ford, I. Aharonovich, and M. Toth, “Robust multicolor single photon emission from point defects in hexagonal boron nitride,” ACS Nano 10, 7331 (2016). https://doi.org/10.1021/acsnano.6b03602
G. Zhang, Y. Cheng, J.-P. Chou, and A. Gali, “Material platforms for defect qubits and single-photon emitters,” Appl. Phys. Rev. 7, 031308 (2020). https://doi.org/10.1063/5.0006075
T. T. Tran, K. Bray, M. J. Ford, M. Toth, and I. Aharonovich, “Quantum emission from hexagonal boron nitride monolayers,” Nat. Nanotechnol. 11, 37 (2016). https://doi.org/10.1038/nnano.2015.242
V. Ivády, G. Barcza, G. Thiering, S. Li, H. Hamdi, J.-P. Chou, Ö Legeza, and A. Gali, “Ab initio theory of the negatively charged boron vacancy qubit in hexagonal boron nitride,” npj Comput. Mater. 6, 41 (2020). https://doi.org/10.1038/s41524-020-0305-x
F. F. Murzakhanov, G. V. Mamin, S. B. Orlinskii, U. Gerstmann, W. G. Schmidt, T. Biktagirov, I. Aharonovich, A. Gottscholl, A. Sperlich, V. Dyakonov, and V. A. Soltamov, “Electron-nuclear coherent coupling and nuclear spin readout through optically polarized spin states in hBN,” Nano Lett. 22, 2718 (2022). https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c04610
O. L. Krivanek, M. F. Chisholm, V. Nicolosi, T. J. Pennycook, G. J. Corbin, N. Dellby, M. F. Murfitt, C. S. Own, Z. S. Szilagyi, M. P. Oxley, S. T. Pantelides, and S. J. Pennycook, “Atom-by-atom structural and chemical analysis by annular dark-field electron microscopy,” Nature 464, 571 (2010). https://doi.org/10.1038/nature08879
A. Gottscholl, M. Kianinia, V. Soltamov, S. Orlinskii, G. Mamin, C. Bradac, C. Kasper, K. Krambrock, A. Sperlich, M. Toth, I. Aharonovich, and V. Dyakonov, “Initialization and read-out of intrinsic spin defects in a van der Waals crystal at room temperature,” Nat. Mater. 19, 540 (2020). https://doi.org/10.1038/s41563-020-0619-6
N. R. Jungwirth, B. Calderon, Y. Ji, M. G. Spencer, M. E. Flatté, and G. D. Fuchs, “Temperature dependence of wavelength selectable zero-phonon emission from single defects in hexagonal boron nitride,” Nano Lett. 16, 6052 (2016). https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.6b01987
N. Mendelson, D. Chugh, J. R. Reimers, T. S. Cheng, A. Gottscholl, H. Long, C. J. Mellor, A. Zettl, V. Dyakonov, P. H. Beton, S. V. Novikov, C. Jagadish, H. H. Tan, M. J. Ford, M. Toth, C. Bradac, and I. Aharonovich, “Identifying carbon as the source of visible single-photon emission from hexagonal boron nitride,” Nat. Mater. 20, 321 (2021). https://doi.org/10.1038/s41563-020-00850-y
A. Sajid, J. R. Reimers, and M. J. Ford, “Defect states in hexagonal boron nitride: Assignments of observed properties and prediction of properties relevant to quantum computation,” Phys. Rev. B 97, 064101 (2018). https://doi.org/10.1103/PhysRevB.97.064101
M. R. Uddin, J. Li, J. Y. Lin, and H. X. Jiang, “Probing carbon impurities in hexagonal boron nitride epilayers,” Appl. Phys. Lett. 110, 182107 (2017). https://doi.org/10.1063/1.4982647
M. Abdi, J.-P. Chou, A. Gali, and M. B. Plenio, “Color centers in hexagonal boron nitride monolayers: A group theory and ab initio analysis,” ACS Photonics 5, 1967 (2018). https://doi.org/10.1021/acsphotonics.7b01442
Z.-Q. Xu, C. Elbadawi, T. T. Tran, M. Kianinia, X. Li, D. Liu, T. B. Hoffman, M. Nguyen, S. Kim, J. H. Edgar, X. Wu, L. Song, S. Ali, M. Ford, M. Toth, and I. Aharonovich, “Single photon emission from plasma treated 2D hexagonal boron nitride,” Nanoscale 10, 7957 (2018). https://doi.org/10.1039/C7NR08222C
N. L. McDougall, J. G. Partridge, R. J. Nicholls, S. P. Russo, and D. G. McCulloch, “Influence of point defects on the near edge structure of hexagonal boron nitride,” Phys. Rev. B 96, 144106 (2017). https://doi.org/10.1103/PhysRevB.96.144106
X. Z. Du, J. Li, J. Y. Lin, and H. X. Jiang, “The origin of deep-level impurity transitions in hexagonal boron nitride,” Appl. Phys. Lett. 106, 021110 (2015). https://doi.org/10.1063/1.4905908
G. Cassabois, P. Valvin, and B. Gil, “Intervalley scattering in hexagonal boron nitride,” Phys. Rev. B 93, 035207 (2016). https://doi.org/10.1103/PhysRevB.93.035207
Z. Benedek, R. Babar, Á Ganyecz, T. Szilvási, Ö Legeza, G. Barcza, and V. Ivády, “Symmetric carbon tetramers forming spin qubits in hexagonal boron nitride,” npj Comput. Mater. 9, 187 (2023). https://doi.org/10.1038/s41524-023-01135-z
D. Dhaliah, Y. Xiong, A. Sipahigil, S. M. Griffin, and G. Hautier, “First-principles study of the T center in silicon,” Phys. Rev. Mater. 6, L 053201 (2022). https://doi.org/10.1103/PhysRevMaterials.6.L053201
S. Li, G. Thiering, P. Udvarhelyi, V. Ivády, and A. Gali, “Carbon defect qubit in two-dimensional WS2,” Nat. Commun. 13, 1210 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-28876-7
P. Udvarhelyi, B. Somogyi, G. Thiering, and A. Gali, “Identification of a telecom wavelength single photon emitter in silicon,” Phys. Rev. Lett. 127, 196402 (2021). https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.127.196402
Y. Xiong, C. Bourgois, N. Sheremetyeva, W. Chen, D. Dahliah, H. Song, J. Zheng, S. M. Griffin, A. Sipahigil, and G. Hautier, “High-throughput identification of spin-photon interfaces in silicon,” Sci. Adv. 9, eadh8617 (2023). https://doi.org/10.1126/sciadv.adh8617
Y. Xiong, M. Mathew, S. M. Griffin, A. Sipahigil, and G. Hautier, “Midgap state requirements for optically active quantum defects,” Mater. Quantum Technol. 4, 013001 (2024). https://doi.org/10.1088/2633-4356/ad1d38
S. Li, P. Li, and A. Gali, “Native antisite defects in h-BN,” Appl. Phys. Lett. 126, 062104 (2025). https://doi.org/10.1063/5.0248897
X. Blase, A. Rubio, S. G. Louie, and M. L. Cohen, “Quasiparticle band structure of bulk hexagonal boron nitride and related systems,” Phys. Rev. B 51, 6868 (1995). https://doi.org/10.1103/PhysRevB.51.6868
B. Huang and H. Lee, “Defect and impurity properties of hexagonal boron nitride: A first-principles calculation,” Phys. Rev. B 86, 245406 (2012). https://doi.org/10.1103/PhysRevB.86.245406
L. Weston, D. Wickramaratne, M. Mackoit, and A. Alkauskas, and C. G. Van De Walle, “Native point defects and impurities in hexagonal boron nitride,” Phys. Rev. B 97, 214104 (2018). https://doi.org/10.1103/PhysRevB.97.214104
G. Kresse and J. Furthmüller, “Efficiency of ab-initio total energy calculations for metals and semiconductors using a plane-wave basis set,” Comput. Mater. Sci. 6, 15 (1996). https://doi.org/10.1016/0927-0256(96)00008-0
G. Kresse and J. Furthmüller, “Efficient iterative schemes for ab initio total-energy calculations using a plane-wave basis set,” Phys. Rev. B 54, 11169 (1996). https://doi.org/10.1103/PhysRevB.54.11169
G. Kresse and D. Joubert, “From ultrasoft pseudopotentials to the projector augmented-wave method,” Phys. Rev. B 59, 1758 (1999). https://doi.org/10.1103/PhysRevB.59.1758
P. E. Blöchl, “Projector augmented-wave method,” Phys. Rev. B 50, 17953 (1994). https://doi.org/10.1103/PhysRevB.50.17953
J. W. Furness, A. D. Kaplan, J. Ning, J. P. Perdew, and J. Sun, “Accurate and numerically efficient r2SCAN meta-generalized gradient approximation,” J. Phys. Chem. Lett. 11, 8208 (2020). https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.0c02405
I. Mosquera-Lois, S. R. Kavanagh, A. Walsh, and D. O. Scanlon, “ShakeNBreak: Navigating the defect configurational landscape,” J. Open Source Softw. 7, 4817 (2022). https://doi.org/10.21105/joss.04817
S. R. Kavanagh, A. G. Squires, A. Nicolson, I. Mosquera-Lois, A. M. Ganose, B. Zhu, K. Brlec, A. Walsh, and D. O. Scanlon, “Doped: Python toolkit for robust and repeatable charged defect supercell calculations,” J. Open Source Softw. 9, 6433 (2024). https://doi.org/10.21105/joss.06433
S. Grimme, J. Antony, S. Ehrlich, and H. Krieg, “A consistent and accurate ab initio parametrization of density functional dispersion correction (DFT-D) for the 94 elements H-Pu,” J. Chem. Phys. 132, 154104 (2010). https://doi.org/10.1063/1.3382344
C. Freysoldt and J. Neugebauer, and C. G. Van De Walle, “Fully ab initio finite-size corrections for charged-defect supercell calculations,” Phys. Rev. Lett. 102, 016402 (2009). https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.102.016402
P. P. Filippatos, A. Chroneos, and C. A. Londos, “Re-examination of important defect complexes in silicon: From microelectronics to quantum computing,” J. Appl. Phys. 137, 230701 (2025). https://doi.org/10.1063/5.0276550
P. P. Filippatos, N. Kuganathan, and A. Chroneos, “First-principles investigation of the T- and M-centers in silicon using meta-GGA functionals,” Adv. Theory Simul. 9, e01468 (2026). https://doi.org/10.1002/adts.202501468
W. Paszkowicz, J. B. Pelka, M. Knapp, T. Szyszko, and S. Podsiadlo, “Lattice parameters and anisotropic thermal expansion of hexagonal boron nitride in the 10–297.5 K temperature range,” Appl. Phys. Mater. Sci. Process. 75, 431 (2002). https://doi.org/10.1007/s003390100999
J. Strand, L. Larcher, and A. L. Shluger, “Properties of intrinsic point defects and dimers in hexagonal boron nitride,” J. Phys.: Condens. Matter 32, 055706 (2020). https://doi.org/10.1088/1361-648X/ab4e5d
G. Cassabois, P. Valvin, and B. Gil, “Hexagonal boron nitride is an indirect bandgap semiconductor,” Nat. Photonics 10, 262 (2016). https://doi.org/10.1038/nphoton.2015.277
G. Abbas, O. Bulancea-Lindvall, J. Davidsson, R. Armiento, and I. A. Abrikosov, “Theoretical characterization of NV-like defects in 4H-SiC using ADAQ with the SCAN and r2SCAN meta-GGA functionals,” Appl. Phys. Lett. 126, 154001 (2025). https://doi.org/10.1063/5.0252129
M. Mackoit-Sinkeviciene, M. Maciaszek, C. G. Van de Walle, and A. Alkauskas, “Carbon dimer defect as a source of the 4.1 eV luminescence in hexagonal boron nitride,” Appl. Phys. Lett. 115, 212101 (2019) https://arxiv.org/abs/1907.02303 (2019). https://doi.org/10.1063/1.5124153
S. A. Tawfik, S. Ali, M. Fronzi, M. Kianinia, T. T. Tran, C. Stampfl, I. Aharonovich, M. Toth, and M. J. Ford, “First-principles investigation of quantum emission from hBN defects,” Nanoscale 9, 13575 (2017). https://doi.org/10.1039/C7NR04270A
P. Auburger and A. Gali, “Towards ab initio identification of paramagnetic substitutional carbon defects in hexagonal boron nitride acting as quantum bits,” Phys. Rev. B 104, 075410 (2021). https://doi.org/10.1103/PhysRevB.104.075410
