Физика Низких Температур: Том 47, Выпуск 12 (Декабрь 2021), c. 1107-1118    ( к оглавлению , назад )

Raman scattering study of the rare-earth binary ferroborate Nd0.75Dy0.25Fe3(BO3)4 single crystal

A. Yu. Glamazda1,2, V. P. Gnezdilov1,3, P. Lemmens3,4, G. A. Zvyagina1, and I. A. Gudim5

1B. Verkin Institute for Low Temperature Physics and Engineering of the National Academy of Sciences of Ukraine Kharkiv 61103, Ukraine
E-mail: glamazda@ilt.kharkov.ua

2V. N. Karazin Kharkiv National University, Kharkiv 61022, Ukraine

3Institute for Condensed Matter Physics, TU-Braunschweig, Braunschweig 38106, Germany

4Laboratory for Emerging Nanometrology and International Graduate School of Metrology, TU-Braunschweig, Braunschweig 38106, Germany

5L. V. Kirenskii Institute of Physics, Siberian Branch of the Russian Academy of Sciences, Krasnoyarsk 660036, Russia

Received July 8, 2021, published online October 25, 2021

Abstract

We report comprehensive Raman scattering measurements on a single crystal of binary ferroborate Nd0.75Dy0.25Fe3(BO3)4 in the temperature range of 7–295 K with 532 nm (18797 cm–1) laser excitation. The performed analysis of the polarized Raman spectra revealed the bands assigned to phonon, magnetic, and electronic excitations. The temperature evolution of these quasiparticle excitations has allowed us to ascertain the intricate coupling and interplay between lattice, magnetic, and electronic degrees of freedom. Analysis of the measured Raman spectra made it possible to identify all A1 and Е phonon modes of predicted by the group-theoretical analysis. The splitting energies between the LO and TO components of the polar E phonons were determined. Below the magnetic ordering temperature of the Fe sublattice, TN, we have revealed a multiple peaked two-magnon excitation. Analyzing the temperature evolution of low-frequency modes in the spectra, we also identi-fied modes that are associated with electronic transitions between the crystal field levels of the Nd3+ ions with ground-state 4I9/2 and of the Dy3+ ions with ground-state 6H15/2 multiplets. In addition to the already known temperatures of magnetic transitions, analysis of the temperature behavior of low-frequency phonon and electronic excitations made it possible to establish a temperature T * = 100 K, presumably associated with local distortions of the crystal lattice. The presence of this temperature is confirmed by our ultrasonic study. A group of intense bands observed in the frequency range of 1700–2200 cm–1 has been associated with the mixed low-lying electronic Raman transitions 4I9/24I11/2 and the high-energy luminescence ones 4G5/2+2G7/24I9/2 for the Nd3+ ion.

Анотація

Представлено результати раманівських досліджень монокристала бінарного фероборату Nd0,75Dy0,25Fe3(BO3)4 при лазерному збудженні 532 нм (18797 см–1) в діапазоні температур 7–295 K. Аналіз отриманих поляризованих раманівських спектрів виявив смуги, які були віднесені до фононних, магнітних та електронних збуджень. На підставі температурної еволюції смуг встановлено складний зв’язок та взаємодію між гратковими, магнітними й електронними ступенями свободи. Аналіз отриманих спектрів дозволив виявити всі А1 та Е фононні моди, передбачені груповим теоретичним аналізом. Визначено енергії розщеплення між LO і TO компонентами полярних E-фононів. Нижче температури магнітного впорядкування Fe-підгратки, TN, виявлена складна багатопікова смуга, яка віднесена до двомагнонного збудження.Температурна залежність низькочастотних раманівських спектрів виявила моди, пов’язані з електронними переходами між рівнями мультиплетів 4I9/2 основного стану Nd3+ та 6H15/2 основного стану Dy3+, отримані в результаті дії кристалічного поля. Аналіз температурної поведінки низькочастотних фононних та електронних збуджень дозволив встановити аномалію поблизу T * = 100 K, ймовірно, пов’язану з локальними спотвореннями кристалічної гратки. Наявність цієї температури підтверджується ультразвуковими дослідженнями. Група інтенсивних смуг, що спостерігається в раманівському спектрі в діапазоні частот 1700–2200 см–1, пов’язана зі змішаними низько розташованими електронними раманівськими 4I9/24I11/2 та високоенергетичними люмінесцентними 4G5/2 + 2G7/24I9/2 переходами в Nd3+ іоні.

Key words: ferroborates, Raman spectroscopy, luminescence.